新聞網訊 近日，我校國家重點實驗室夏延致教授團隊教師在調控非金屬氧還原電催化劑的電子態(tài)以及明確揭示催化反應機制方面取得重要研究進展。相關原創(chuàng)性研究成果以“Topology Control of Covalent Organic Frameworks with Interlaced Unsaturated 2D and Saturated 3D Units for Boosting Electrocatalytic Hydrogen Peroxide Production”為題在國際頂級學術期刊《Angewandte Chemie》在線發(fā)表。龍曉靜教授為該論文唯一通訊作者，我校為第一通訊單位，材料學院2022級碩士研究生吳晗同學為該論文第一作者。這是龍曉靜教授入職青島大學后發(fā)表的第5篇德國應用化學。
過氧化氫（H2O2）是一種清潔、無污染的化學能源，在水處理、能源技術、化學合成和造紙等方面具有廣泛的應用。目前，用于H2O2生產的傳統(tǒng)蒽醌氧化工藝存在高能耗和環(huán)境污染等問題，因此，氧還原反應（ORR）以其分布式小型化設備和綠色節(jié)能工藝的特點成為清潔H2O2可持續(xù)經濟生產的一種有效手段。共價有機框架（COFs）材料具有組分可調、孔道結構高度有序、比表面積大、易于功能化修飾等優(yōu)點，為開發(fā)功能性材料提供了強大的平臺。此外，它們在框架表面豐富的活性位點和明確的晶體孔隙率在多相催化中表現(xiàn)出巨大的前景。眾所周知，多組分COFs在物理化學功能方面比雙組分體系中具有突出的優(yōu)勢，成為一種有效的調控策略。但目前多組分的報道主要集中在同一維度，而對于具有2D和3D單元交錯的多組分COFs的拓撲控制少有研究。因此，仍然缺乏多維度和多組分協(xié)效調控的方法來開發(fā)高效非金屬COFs基電催化劑。
在前期研究工作基礎上（Adv. Mater.,2023,35, 2209129），龍曉靜教授開發(fā)了一種維度互穿的調節(jié)策略，用于多功能化COFs的可控合成。通過梯度維度調節(jié)，將平面的四苯基乙烯分子（TPM）引入三維TA-COF中，以及將三維的四苯基甲烷分子（TPE）引入二維ET-COF中，得到了兩個多組分二維、三維骨架交錯的結晶框架材料，形成的局部維度差異有利于氧中間吸附能力和電子態(tài)的調節(jié)，從而降低反應勢壘，實現(xiàn)了優(yōu)異的兩電子氧還原電催化性能。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202410719.
魯公網安備 37021202000856號 
English
