新聞網(wǎng)訊 近日，我校分子測量學(xué)研究院盧小泉教授團隊在電催化還原CO2領(lǐng)域取得重要研究進展，研究成果以“Dual-metal Sites Drive Tandem Electrocatalytic CO2to C2+Products”為題發(fā)表在國際頂級期刊Angew. Chem. Int. Ed.。我校為唯一完成與通訊作者單位，盧小泉教授、翟艷玲教授和郭偉偉副教授為共同通訊作者，化學(xué)化工學(xué)院2022級碩士研究生謝桂仙為第一作者。該工作得到了國家自然科學(xué)基金等項目的資助。
作為液體燃料的乙醇（EtOH）是電還原CO2主要的C2產(chǎn)物，因其高能量密度和廣泛應(yīng)用而備受青睞。目前工業(yè)上制備乙醇仍依賴化石燃料容易造成環(huán)境問題，且反應(yīng)過程成本較高、技術(shù)復(fù)雜、副反應(yīng)較多，所以利用電化學(xué)技術(shù)還原CO2高效制備乙醇可以減少化石燃料的消耗以及對環(huán)境的污染，具有重要的研究意義和實用價值。C-C偶聯(lián)反應(yīng)在電還原CO2制備多碳產(chǎn)物中起著重要作用，*CO二聚化是生成C2產(chǎn)品的關(guān)鍵步驟。另外，調(diào)控關(guān)鍵中間體(*CH2CHO)的穩(wěn)定性可以有效改變EtOH和C2H4的選擇性?；诖?，我們設(shè)計了一種由分散的CuOx和PdO雙納米團簇組成的1.4%Pd-Cu@CuPz2催化劑，該催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的C2+法拉第效率和良好的穩(wěn)定性，而且相較于Cu@CuPz2，EtOH的選擇性顯著提升。原位表征和理論計算表明，增強的界面電子轉(zhuǎn)移促進了*CO中間體的吸附以及Cu-Pd雙位點上的*CO二聚。此外，Pd的親氧性可以穩(wěn)定關(guān)鍵中間體*CH2CHO，從而更高效地促進質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移，使得反應(yīng)路徑向乙醇傾斜，Cu-Pd雙位點的協(xié)同串聯(lián)作用有效提高了乙醇的選擇性以及加速了CO2還原轉(zhuǎn)化為C2+產(chǎn)物。該工作對于精準調(diào)控反應(yīng)路徑提出了更深入的見解，并促進了電催化還原CO2制備重要化學(xué)品的工業(yè)化進程。
分子測量學(xué)研究院成立兩年來致力于電化學(xué)材料合成與綠色催化、單原子仿生催化界面分子測量等研究，在學(xué)生培養(yǎng)、學(xué)術(shù)論文、科研項目、學(xué)術(shù)交流等方面均取得了一定的成績。高水平論文產(chǎn)出方面，2024年（1月-9月）已在Angewandte Chemie International Edition、Applied Catalysis B: Environment and Energy（IF＝20.2）、Nano Letter、Advanced Functional Materials、Analytical Chemistry、Chemical Science、Small等國際知名刊物發(fā)表論文多篇。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202412568
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