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新聞網(wǎng)訊 材料科學(xué)與工程學(xué)院劉敬權(quán)教授團(tuán)隊(duì)和新南威爾士大學(xué)Cyrille Boyer教授團(tuán)隊(duì)在選擇性光活化聚合領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，以“Selective Photoactivation of Trithiocarbonates Mediated by Metal Naphthalocyanines and Overcoming Activation Barriers Using Thermal Energy”為題發(fā)表在國際頂級(jí)期刊JACS（Journal of the American Chemical Society）上（https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c11700），該雜志影響因子15.419，文章的第一單位是青島大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，第一作者是劉敬權(quán)教授團(tuán)隊(duì)和Cyrille Boyer教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合培養(yǎng)的武子龍博士，通訊作者是劉敬權(quán)教授和澳大利亞新南威爾士大學(xué)Cyrille Boyer教授。

劉敬權(quán)教授和Cyrille Boyer教授多年致力于發(fā)展基于光控“活性”聚合的高分子材料合成方法，即photoinduced electron/energy transfer reversible addition-fragmentation chain transfer（PET-RAFT）。近年來，PET-RAFT聚合因?yàn)槠鋬?yōu)越的氧氣耐受性及其在可見光、甚至在近紅外光下展現(xiàn)的可控性被廣泛應(yīng)用在多種聚合物材料合成場景中。值得注意的是，光催化劑的選擇對(duì)PET-RAFT聚合具有關(guān)鍵影響，使聚合能夠在特定波長的光（從藍(lán)色到近紅外波長）下選擇性地執(zhí)行。近年來，對(duì)PET-RAFT聚合體系的探索進(jìn)一步揭示了一些光催化劑對(duì)某些RAFT試劑具有獨(dú)特的選擇性，從而實(shí)現(xiàn)了精確單體插入和復(fù)雜聚合物結(jié)構(gòu)（例如接枝或梳狀共聚物）的合成。雖然這些對(duì)RAFT試劑具有獨(dú)特選擇性的光催化劑已經(jīng)被報(bào)道在各類期刊上，但目前還沒有工作利用計(jì)算化學(xué)來探究和揭示這種在PET-RAFT聚合中存在的光反應(yīng)選擇性。在此基礎(chǔ)上，劉敬權(quán)教授團(tuán)隊(duì)和新南威爾士大學(xué)Cyrille Boyer教授團(tuán)隊(duì)合作，利用金屬萘酞菁作為光催化劑并實(shí)現(xiàn)了對(duì)三硫代碳酸酯RAFT試劑的選擇性光活化。具體而言，在室溫下金屬萘酞菁能夠在近紅外光的調(diào)控下激活具有叔碳R基團(tuán)的三硫代碳酸酯并可引導(dǎo)丙烯酸酯可控聚合，而具有仲碳R基團(tuán)的三硫代碳酸酯卻不能被其激活并且聚合轉(zhuǎn)化率始終為0%。這種對(duì)于不同R基團(tuán)的三硫代碳酸酯的光活化選擇性是前所未見的。此外，本文工作結(jié)合了密度泛函理論（DFT）量子化學(xué)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)上的探索與表征，揭示了在機(jī)理上控制PET-RAFT聚合的關(guān)鍵要素并探究和解釋這種獨(dú)特選擇性。有趣的是，通過適當(dāng)提高反應(yīng)溫度（提高約15℃），此光催化劑可以克服具有仲碳R基團(tuán)的三硫代碳酸酯光活化的能壘，使其成功引導(dǎo)光可控聚合。在光聚合反應(yīng)機(jī)理的研究上有著良好的指導(dǎo)作用，并在功能性聚合物材料合成、光熱催化等方面具有很大的應(yīng)用潛力。

另外，劉敬權(quán)教授團(tuán)隊(duì)近幾年在光催化聚合領(lǐng)域取得一系列研究進(jìn)展，其中部分研究成果發(fā)表在Biosensors and Bioelectronics2019, 124-125, 15-24；Analytical Chemistry2017, 89, 2065-2072;Polymer Chemistry2017, 7, 5880-5887;Analytica Chimica Acta2018, 1039, 31-40;Polymer2015, 61, 198-203;Journal of Polymer Science Part A: Polymer Chemistry2014, 52, 2715-2724等雜志上。所研發(fā)成果可廣泛應(yīng)用于傳感檢測、藥物控釋、功能聚合物合成等諸多領(lǐng)域。