新聞網(wǎng)訊 近日，物理科學(xué)學(xué)院龍?jiān)茲山淌谡n題組在國(guó)際頂刊《Advanced Materials》發(fā)表了題為“Unlocking efficient hydrogen production: Nucleophilic oxidation reactions coupled with water splitting”（解鎖高效制氫—親核試劑氧化反應(yīng)耦合水分解）的學(xué)術(shù)論文。物理科學(xué)學(xué)院博士研究生王蓬和紡織服裝學(xué)院鄭杰老師為論文第一作者，龍?jiān)茲山淌谂c澳大利亞昆士蘭大學(xué)/日本名古屋大學(xué)的Yusuke Yamauchi教授為論文通訊作者。
得益于高能量密度、零碳排放和可再生性等優(yōu)勢(shì)，氫被認(rèn)為是化石燃料的理想替代品，預(yù)計(jì)氫氣將緩解能源危機(jī)，實(shí)現(xiàn)全球碳中和。目前，電催化全水分解是一種清潔、高效的制備高純氫的方法。電催化全水分解反應(yīng)涉及兩個(gè)半反應(yīng)：陰極析氫反應(yīng)（HER）和陽(yáng)極析氧反應(yīng)（OER）。然而，陽(yáng)極析氧反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢，需要高電解電位和貴金屬催化劑來(lái)克服反應(yīng)能壘，導(dǎo)致能量消耗過(guò)多(>4.5-6 kWh m-3 H2)。此外，陽(yáng)極析氧反應(yīng)產(chǎn)生低價(jià)值的O2，它不僅干擾H2，并有爆炸的危險(xiǎn)，構(gòu)成安全隱患。盡管對(duì)高效催化劑進(jìn)行了廣泛的理論研究和實(shí)際開發(fā)，目前全世界H2總量中只有4%來(lái)自全水分解。因此，在電解水制氫體系中，引起了生物質(zhì)氧化反應(yīng)（如醛、醇、胺、尿素、肼等）代替陽(yáng)極析氧反應(yīng)的研究熱潮。然而，對(duì)于這些氧化反應(yīng)并沒(méi)有統(tǒng)一的定義。本質(zhì)上，具有活性氫的親核基團(tuán)（如醛基、羥基、氨基和羧基）或帶有未共享電子對(duì)的負(fù)離子是這些生物質(zhì)氧化反應(yīng)過(guò)程中的反應(yīng)位點(diǎn)。因此，親核試劑氧化反應(yīng)（NOR）可充分描述這些生物質(zhì)電氧化過(guò)程。親核試劑氧化反應(yīng)NOR作為陽(yáng)極析氧反應(yīng)OER的替代品具有巨大的潛力。NOR提供更快的動(dòng)力學(xué)，產(chǎn)生高附加值產(chǎn)品，并減少能源消耗。通過(guò)NOR與陰極析氫反應(yīng)HER耦合，可以提高產(chǎn)氫效率，同時(shí)產(chǎn)生有價(jià)值的副產(chǎn)物或降解污染物。本論文重點(diǎn)探究了陽(yáng)極氧化反應(yīng)中不同NOR的反應(yīng)機(jī)理和反應(yīng)路徑，旨在為今后NOR偶聯(lián)HER制氫的研究提供理論指導(dǎo)。此外，NOR耦合制氫電解槽的設(shè)計(jì)對(duì)于產(chǎn)業(yè)化發(fā)展具有重要意義，其中無(wú)膜電解槽在大電流和耐久性方面更具優(yōu)勢(shì)，近幾年取得了巨大進(jìn)展。但是，NOR耦合制氫技術(shù)仍處于研發(fā)階段，距離產(chǎn)業(yè)化還有很長(zhǎng)的路要走。
博士研究生王蓬2022年9月入學(xué)，目前以第一作者/共同一作在Advanced Materials（影響因子29.4）、Rare Metals（影響因子8.8）、Renewable and Sustainable Energy Reviews（影響因子15.9）、Journal of Materials Chemistry A（影響因子11.9）等期刊發(fā)表論文5篇。
論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202404806
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