新聞網(wǎng)訊 高效氧還原電催化劑的獲得途徑是設(shè)計和合成具有高本征活性的活性中心以及組裝足夠數(shù)量的有效活性中心。因此,活性中心物理結(jié)構(gòu)的確定、定向合成以及催化機(jī)理的研究極具意義。一般而言,結(jié)構(gòu)均衡完整的材料不具備高催化活性。只有在其中引入一些與整體不同的特殊位點,改變材料本身的局域電子結(jié)構(gòu),打破電荷的分布平衡使之具有催化活性,如缺陷電催化的提出,雜原子或分子摻雜,邊緣位點等,這些特殊位點一般稱之為催化活性中心。但是這類方法需要高溫處理,并且難以精確控制雜原子的構(gòu)型和含量,導(dǎo)致催化活性位點不可控。
針對這一問題,生物多糖纖維成形與生態(tài)紡織國家重點實驗室夏延致教授團(tuán)隊的龍曉靜教授、楊東江教授、李道浩教授發(fā)現(xiàn)改善碳材料的氧還原電催化性能主要是對均一或周期結(jié)構(gòu)電子環(huán)境的不規(guī)則扭曲,使其表現(xiàn)出新活性。由于非對稱分子結(jié)構(gòu)有助于打破π共軛體系的完整性,使共軛骨架上電子發(fā)生大面積再分布,進(jìn)而影響材料的基本性質(zhì)。因此,創(chuàng)新性采用非對策分子設(shè)計策略,開發(fā)出高催化活性的非金屬有機(jī)分子氧還原電催化劑,并明確揭示出非對稱有機(jī)分子結(jié)構(gòu)與電荷分布和催化性能之間的關(guān)系。為無碳化、無金屬的新型高分子電催化材料的設(shè)計與催化機(jī)理的探究提供了全新的思路。相關(guān)研究成果以“Controlled Asymmetric Charge Distribution of Active Centers in Conjugated Polymers for Oxygen Reduction”為題,在國際頂級化學(xué)期刊Angewandte Chemie《德國應(yīng)用化學(xué)》上(DOI:10.1002/anie.202109057)發(fā)表,并被遴選為Hot Paper。該期刊影響因子15.336。我校為第一完成單位,龍曉靜教授、楊東江教授和格里菲斯大學(xué)的姚向東教授為共同通訊作者,李道浩教授為文章第一作者,博士生王彬彬為共同第一作者。